На Каннском кинофестивале 1960 года «Сладкая жизнь» завоевала первое место. В Италии Марчелло был признан лучшим актером года.
Одна из труднейших и лучших ролей Мастроянни – в экранизации романа Васко Пратолини «Семейная хроника» (1962). Картина поставлена режиссером Дзурилини. Она разделила с картиной «Иваново детство» Тарковского Большую премию Международного кинофестиваля в Венеции. «Семейная хроника» – фильм-диалог, который ведет сам с собой человек, потрясенный смертью младшего брата, последнего члена семьи.
В «8 1/2» (режиссер Феллини) Мастроянни – Гвидо Ансельми – играет самого Феллини. Это картина о творческих муках художника, о кинематографисте «в колпаке шута, но с бородой пророка, держащего в руках бич и волшебную палочку», – так Феллини определил близкий ему тип художника. «Очевидно, что в лучших фильмах Феллини, – говорил Марчелло, – я был визуальным воплощением его души. Феллини нуждался в alter ego, в персонаже, который нес бы на себе груз его слабостей. В фильме „8 1/2“ я раскрыл свою сущность антигероя. А вообще все мои персонажи, сыгранные у Феллини, – неудачники. И мне они очень нравились, потому что близки мне по духу…»
Мастроянни – один из немногих актеров, которому были доступны все жанры: комедия, драма, трагедия. Его герои верны «простым истинам» жизни. Любовь, работа, семья для них – неопровержимые ценности.
Сатирическая комедия Пьетро Джерми «Развод по-итальянски» (1961), где Мастроянни с блеском сыграл «итальянского Обломова», барона Фефе Чефалу, заставила изумиться той легкости, с которой актер переходит от сложных, драматически напряженных ролей к остроумному фарсу. Большим успехом у зрителей пользовались «Вчера, сегодня, завтра» (1963), «Брак по-итальянски» (1964), «Казанова-70» (1964).
В 1966 году Мастроянни появляется на сцене театра «Систина» в роли Рудольфо Валентино в мюзикле «Чао, Руди». Со всего мира съезжались корреспонденты, чтобы взять у него интервью. «Для меня это был очень полезный и занимательный опыт, – вспоминал актер. – Я сильно уставал, поскольку еще не привык к подобному ритму, и даже как-то сказал одному журналисту, что Гамлета играть легче, так как это не музыкальная комедия».
Великий обольститель сошел со сцены после четырех месяцев массового ажиотажа. Феллини пригласил его сниматься в «Масторне». Мастроянни пришлось заплатить солидную неустойку за то, чтобы выйти из спектакля, однако сценарий «Масторны» так и остался нереализованным.
Фильмом Лукино Висконти «Посторонний» (1967) завершился, по выражению киноведов, «антигеройный период» творчества Мастроянни.
Летом 1968 года он снимается в Кортина д'Ампеццо в фильме «Любовники». Главную женскую роль играет Фэй Данауэй.
При встречах она была намного решительнее, чем Марчелло. «Меня в Фей поразила ее непринужденность, ее постоянно развевающиеся волосы, ее непоследовательность…» – рассказывал Мастроянни. Они даже обсуждали возможность его развода с Флорой и их свадьбы. Марчелло не уступил оказанному на него давлению: «Когда мы встретились, ты прекрасно знала, что я женат». Тогда Фэй объявила ему, что между ними все кончено. Марчелло пришел в отчаяние. Утешала его… Флора.
Так закончился его любовный роман с американкой и начался длительный, страстный до безумия роман с француженкой Катрин Денёв. Марчелло был ослеплен ее красотой, умом, шармом, элегантностью и талантом…
Они сошлись во время съемок фильма «Это случается только с другими», режиссером которого была жена Жана-Луи Трентиньяна – Надин Трентиньян. 1971 год стал для Марчелло и Катрин открытием друг друга. В этом же году Марко Феррери пригласил их в свой фильм под жестким названием «Сука», а в 1973-м – в фильм «Не тронь белую женщину», и на этом их совместная творческая карьера закончилась.
Марчелло предлагает Катрин выйти за него замуж, но француженка, даже после рождения дочери – Кьяры-Шарлотты Мастроянни, отказывает ему: «Наши отношения исчерпали себя. У меня больше нет никакого желания продолжать этот фарс. И кончим на этом». Марчелло был крайне изумлен и растерян. И снова был вынужден вернуться к Флоре.
В Италии начался период политического кино. Мастроянни снимается у Марио Феррери в «Аллонзанфане» (1974), у Этторе Скола в «Особенном дне» (1977) и «Террасе» (1979). В последнем фильме его герой журналист, но он далек от репортера из «Сладкой жизни». Для него, как и для остальных героев, представляющих как бы уходящую культуру, будущее уже стало прошлым.