Находкой для Бондарчука стала роль Дымова в фильме Самсонова «Попрыгунья» (1955), сыгранная им с великолепным мастерством и глубоким проникновением в душу чеховского персонажа. Его Дымов был прост и обыкновенен и в то же время велик и недосягаем. После этого фильма для всех открылись новые грани актерского таланта Бондарчука. Последовали предложения знакомых и незнакомых режиссеров. В 1956 г. Бондарчук принял приглашение Юткевича сняться в главной роли в его «Отелло». Этот фильм стал своего рода откровением, поскольку еще никто до Юткевича так по-земному и реалистично не воплощал в кинематографе великое творение Шекспира.
«Отелло» демонстрировался во многих странах и принес Бондарчуку всемирное признание. О нем заговорили как о «величайшем трагике» и «совершенно выдающемся актере». Чарли Чаплин, увидев его в роли венецианского мавра, предрек Бондарчуку великое будущее.
Но случилось во многом неожиданное — в зените своей актерской славы Бондарчук решил стать режиссером. «Некоторые восприняли мое желание, — вспоминал он, — как посягательство на самые основы профессии. Правда, мне никто не говорил: «Не пущать». Но и благословения я не получал…»
Однако уже первая самостоятельная работа на новом поприще — фильм «Судьба человека» (1959), в котором Бондарчук сыграл также главную роль Андрея Соколова, — выдвинула его в число выдающихся советских режиссеров. Не только в Советском Союзе, но и за рубежом этот фильм имел грандиозный зрительский успех и удостоился высоких премий на Международных кинофестивалях. То ли в шутку, то ли всерьез друзья говорили Бондарчуку, что ему здорово не повезло — он сразу взял слишком высокую планку и теперь будет не в состоянии удержаться на вершине своей славы. Сам Бондарчук об этом думал мало. У него было много творческих замыслов. После «Судьбы человека» он решил снимать «Степь» по повести Чехова Но обстоятельства сложились иначе. В 1961 г. Бондарчуку предложили поставить «Войну и мир».
Восемь лет жизни отдал он этому грандиозному замыслу. Начал с чтения Толстого. Потом, еще не имея сценария, стал проводить предварительные репетиции. Постепенно отбирались сцены, приглашались актеры, которые читали тексты Толстого и разыгрывали отдельные эпизоды. Многие из этих эпизодов не вошли потом в фильм. Бондарчук находился в состоянии трудного творческого поиска. Множество людей прошли в эти годы перед его глазами. Он думал, анализировал, делал пробы, расставался с актерами и приглашал новых. Одновременно в содружестве с драматургом Василием Соловьевым шло создание сценария. Он был готов в 1962 г. Затем начались многолетние съемки. В своей киноверсии Бондарчук постарался сохранить дух, мысль и все основные эпизоды книги Толстого. Конечно, многим ему пришлось пожертвовать, чтобы вместить всю эпопею в четыре серии, но сделано это было с большой осторожностью. Работа начиналась тяжело. Не выдержав властного характера Бондарчука, от него ушли второй режиссер, многие актеры и операторы. Дирекция «Мосфильма» оказалась совершенно не готовой к грандиозным масштабным съемкам, задуманным Бондарчуком. Понадобились поистине титанические усилия, чтобы, несмотря на козни недоброжелателей, на обиды, на обычную российскую неорганизованность, на множество чисто технических проблем, запустить маховик киносъемки.
Много было проблем с поиском актеров на главные роли. Юную Людмилу Савельеву на роль Наташи Ростовой Бондарчук нашел почти случайно после множества неудачных кинопроб с другими актрисами. Далеко не сразу утвердили на роль князя Андрея Болконского Вячеслава Тихонова. Очень долго Бондарчук искал актера на роль Пьера Безухова и в конце концов должен был сыграть ее сам. Но титанические усилия режиссера и объединившегося вокруг него коллектива единомышленников оправдали себя. Фильм вышел на экраны в 1966–1967 гг. и сразу стал мировой сенсацией. И советских, и зарубежных зрителей он поражал невиданным прежде объемом, масштабностью и количеством действующих лиц. Мастерская актерская и операторская работа, глубина замысла, философичность сочетались в «Войне и мире» с тщательностью отделки каждого эпизода. Сцены Бородинского сражения, в съемках которых приняли участие 15 тысяч статистов, захватывали воображение подлинностью происходящего и грандиозными пиротехническими эффектами — смерчами огня и дыма. Воссоздав на экране Бородинскую битву, Бондарчук сразу обрел славу «непревзойденного баталиста». Среди многих наград, полученных им за «Войну и мир», был «Оскар» — высший приз Американской академии киноискусства за 1968 г.