Став членом Венского Сецессиона, Ольбрих спроектировал выставочный зал – Дом Сецессиона (1897). Этот выставочный зал с малорасчлененными объемами и нарядным венчанием (металлическая ажурная корона-купол с листьями лавра как символа искусства) по формам сродни некоторым вагнеровским станциям подземки, в особенности станции «Хицинг». Но это сходство едва ли связано с каким-либо подражанием – скорее, оно вызвано предпочтением компактной кубической формы здания.
Среди самостоятельных ранних работ Ольбриха – ряд жилых интерьеров, с одобрением отмеченных в 1900 году прессой. Характеризуя венскую виллу Фридмана, спроектированную Ольбрихом, искусствовед Л. Хевеши называл ее автора «поэтом пространства», а само здание – «вполне современным домом».
Уже через год после строительства Дома Сецессиона, в 1899 году, Ольбрих получил приглашение работать в основанной герцогом Гессенским Колонии художников города Дармштадта. В связи с этим Ольбрих ушел из Сецессиона в 1901 году. В Дармштадте зодчий занимался проектированием поселка для членов Колонии. Почти все особняки художников, а также специальный выставочный комплекс на Матильденхоэ выстроены по эскизам Ольбриха. Здесь зодчий получил замечательную возможность создать целую серию домов-особняков, чем внес немалый вклад в архитектуру индивидуального жилища модерна. У Ольбриха, как и у современников Беренса, Гофмана, Лооса, американца Райта, в таких постройках преобладает пространство с разными высотами. Разновысотность интерьера позволяет изменять условия освещения и получать красивые эффекты. Например, в доме Кристиансена – одном из лучших жилищ этого комплекса – главное внимание уделено вестибюлю с лестницей, мягко освещенному верхнебоковым светом. Ольбрих создает уютный уголок отдыха с угловым камином в обшитой деревом нише гостиной. Разница высот интерьера проявилась в объемах сооружений Ольбриха через мансарды, крутые с надломленными скатами крыши, а также через эркеры, балконы и террасы.
Красив собственный дом Ольбриха – почти кубообразный, с двускатной изломанной крышей, стоящий на круто спадающем рельефе. Сильный цветовой аккорд вносит широкая керамическая панель, горизонтальным поясом протянувшаяся на фасаде дома в уровне окон первого этажа. На ней в шахматном порядке чередуются светлые и темные плитки с одинаковым спиральным орнаментом, такой же рисунок варьируется в рисунке металлических решеток ограждений.
Схема дома с мансардой применена в домах Келлера, Кристиансена. В доме Дейтерса она дополнительно включает асимметрично поставленную на углу башенку. Необычен в этой серии дом Габиха – у него плоская крыша и обнаженная простота форм, что предвещало новое направление в творчестве Ольбриха, во многом предварявшее зодчество Лооса и Гофмана. Серия дармштадтских особняков 1900—1903 годов – едва ли не самый ранний в Европе образец современных жилищ. Возможно, Вагнер в 1908 году не напрасно назвал эту работу Ольбриха «эпохальным произведением» – ведь серия жилищ для художников явилась примером законченной композиции дома-особняка XX века.
Кроме жилищ, в Дармштадте Ольбрих спроектировал еще культурный центр поселка художников с выставочным залом и башней «Хохцайтстурм», построенной в честь годовщины свадьбы герцога Гессенского. Выставочный зал не повторяет той схемы, которую Ольбрих применил для Дома Сецессиона. Самая причудливая часть этого центра – гордая башня с округлыми ступенями в силуэте, она воспринимается как удивительная вариация на тему полукруглых фронтонов в зданиях эпохи неоренессанса. К ней по силуэту весьма близка башня железнодорожного вокзала в Хельсинки архитектора Э. Сааринена (1904—1912). Несколькими десятилетиями позже возник чуть более лапидарный силуэт в башнях капеллы Богоматери в Роншане у Ле Корбюзье.
Оценивая эту работу Ольбриха в целом, надо отметить не столько ее оригинальные частные детали, сколько сам ее смысл: Дармштадтская колония – жилой поселок с культурным центром, по словам Г. Арнассона, это – «ранний современный пример спланированной общины и культурного центра». Исключительно важно то, что Ольбрих подошел комплексно к решению схемы такого поселка, явившегося большой удачей в европейском градостроительстве. Этот «документ немецкого искусства» удостоверил полную зрелость сецессионизма как художественного явления.
Получив в 1908 году приглашение в Дюссельдорф, Ольбрих успел осуществить там лишь один свой замысел – построить универмаг Тице, отличающийся ясной разработкой планов и конструкций, динамичной живостью объемов. Преждевременная смерть – 8 августа 1908 года – оборвала творческий путь мастера в самом расцвете таланта.